18禁黄网站在线,五月婷婷综合网素人高清无码中文字幕,亚洲人成人网毛片在线播放,国产超AAA黄的A片,精品熟女少妇av免费久久,国产午夜福利在线视频导航,少妇高潮喷潮久久久影院

臭氧是一種普遍存在的污染物，二氧化錳(MnO2)被廣泛用于臭氧的分解。然而，二氧化錳結(jié)構(gòu)對臭氧分解的影響卻從未被研究過。通過BET、TEM、XRD、H2-TPR、O2-TPD、NH3-TPD、TGA-MS和XPS等手段對其進行了表征。三種mno2多晶型的臭氧分解活性依次為α- > β- > γ-MnO2。Mn的比表面積更大，平均氧化態(tài)更低。此外，它的表面吸附氧更容易被還原。原位拉曼光譜結(jié)果表明，在臭氧分解過程中形成了過氧化物，并且超過了mno2，隨著反應溫度的升高，它們更容易被分解。結(jié)果表明，二氧化錳的催化活性與氧空位密度密切相關(guān)。在此基礎(chǔ)上，提出了基于氧空位(VO)參與和循環(huán)的臭氧分解機理。過氧化氫的分解是一個速率限制步驟。這些研究結(jié)果有助于設計出更有效的臭氧去除催化劑。

 

1. 簡介

對流層臭氧是在陽光作用下，由含氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機化合物(VOCs)的人為主要污染物光化學反應形成的二次空氣污染物[1]。暴露于高濃度臭氧對人類健康造成不利影響，包括肺功能和氣道炎癥[2]、血壓[3]、過早死亡率[4]，并降低主要作物產(chǎn)量[5]。此外，對流層臭氧本身是一種溫室氣體，因此會導致全球變暖。大多數(shù)人大部分時間都呆在室內(nèi)，他們暴露在臭氧中的大部分實際上發(fā)生在建筑物內(nèi)。室內(nèi)臭氧的主要來源是穿透室內(nèi)的環(huán)境臭氧。此外，一些涉及高壓放電、靜電放電或紫外線照射的室內(nèi)設備(如復印機、空調(diào)、消毒器等)也會導致室內(nèi)臭氧水平升高。多項研究表明，室內(nèi)臭氧可引發(fā)二次反應，這些反應的一些已知副產(chǎn)物包括甲醛、有機酸和超細顆粒[8-11]。此外，催化臭氧氧化技術(shù)廣泛應用于氣相中揮發(fā)性有機化合物(VOCs)的低溫氧化，特別是在低水平下[12-19]。通常，工藝廢氣中的臭氧濃度遠遠高于允許值。已探索的除o3催化材料包括貴金屬[20]、負載在Al2O3上的各種過渡金屬氧化物[21-23]、SiO2、TiO2、活性炭[24-28]、堇青石[29]和沸石[19,30 - 32]。其中，錳氧化物尤其是錳二氧化錳被研究得更為頻繁。Oyama等[33,34]研究了支撐物對臭氧分解活性的影響，發(fā)現(xiàn)錳活性中心結(jié)構(gòu)的差異是支撐物對活性影響的來源。然而，XRD分析表明，當mno2含量較低時，負載錳氧化物是一種分散良好的物質(zhì)，且沒有給出晶體結(jié)構(gòu)的信息。拉曼光譜僅表明錳氧化物催化劑的組分為Mn3O4、MnO2、mn2o3和MnO2中的一種或多種[22,27,33]。因此，錳錳氧化物的結(jié)構(gòu)與其臭氧分解催化性能之間的關(guān)系尚不清楚。目前研究具有特定晶相的錳-甘露二氧化物活性的工作較少[35,36]。

 

為了研究MnO2晶體結(jié)構(gòu)對其臭氧分解活性的影響及其主要影響因素，制備了3種隧道結(jié)構(gòu)MnO2，即:α、β和γ-MnO2，并對其進行了臭氧分解實驗。通過對催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌和氧化還原性能的表征，揭示了影響臭氧分解的關(guān)鍵因素。

臭氧分解中間體分析

原位拉曼光譜技術(shù)可以直接觀察和識別臭氧分解過程中的中間體。在分辨率為2 cm−1的Renishaw inVia拉曼顯微鏡上記錄situRaman光譜。激發(fā)源為波長為532 nm的氬離子激光器。采用林凱姆科學儀器CCR1000催化裂解電池反應器系統(tǒng)，在控制反應物流溫度和流速的條件下，獲得連續(xù)拉曼光譜。約60毫克的催化劑被壓成薄片，并安裝在陶瓷加熱元件內(nèi)放置的幾乎沒有反應活性的一次性陶瓷織物過濾器上。溫度由T95控制器通過s型鉑/銠熱電偶精確控制。臭氧是通過純氧通過電場放電臭氧發(fā)生器(同林科技)產(chǎn)生的，入口臭氧濃度約為800ppm。獲得了不同溫度下氧氣流動和臭氧/氧氣混合流動下的光譜。

 

2. 結(jié)論

采用水熱法合成了三種不同晶體結(jié)構(gòu)的二氧化錳，即:α、β和γ-MnO2，并對其進行了臭氧分解實驗。其中(2 × 2)隧道結(jié)構(gòu)的(2 × 2) - mno2具有更大的比表面積，更低的平均Mn氧化態(tài)，以及由氧空位位點產(chǎn)生的更豐富的表面吸附氧。原位拉曼光譜證實了臭氧分解過程中二氧化錳上過氧化氫的形成。還觀察到，通過提高反應溫度，超過- mno2的過氧化物更容易分解。- mno2對臭氧分解的更高活性歸因于其更高的氧空位位點和過氧化物物種的快速分解。更后，提出了基于氧空位參與和循環(huán)的臭氧分解機理。