臭氧處理絮凝膜濃縮物中OBPs的分子特征和形成研究
垃圾滲濾液是在垃圾填埋場和廢物發(fā)電廠(臨時廢物掩體)處置城市固體廢物所產生的廢水，其中含有高濃度的有機物質，其成分復雜。膜高級處理技術，如納濾(NF)或反滲透(RO)膜，可以在排放前有效地去除垃圾滲濾液中的有機污染物。
然而，由于膜技術的濃縮機制，將不可避免地產生濃縮廢水(即膜濃縮物)，其有機物濃度高于原廢水，通常具有高不飽和度和強芳香性的特點。臭氧(O3)優(yōu)先與高度不飽和和芳香的有機物反應，臭氧化越來越多地應用于處理膜問題。在實際工程中，為了減少臭氧化過程的處理負荷，在臭氧化前對膜濃縮物進行了絮凝處理。在絮凝膜濃縮物的臭氧化處理中，發(fā)現(xiàn)O3與溶解的有機物(DOM)通過羧基化、羥化和去甲基化反應產生更多的氧化DOM。新生成的極性含氧副產物可能比其母體污染物毒性更大，并且不易被水環(huán)境中的微生物去除。因此，充分了解絮凝膜濃縮物在O3降解過程中的有機物組成變化是至關重要的。
最近的研究表明，臭氧化處理廢水可以產生未知的臭氧化副產物(OBPs)或臭氧化轉化產物。臭氧氧化副產物被定義為經(jīng)O3處理后新形成的有機物。Wang等人報道obp由大量甲醛、甲基乙二醛和其他醛組成Dabuth等人發(fā)現(xiàn)OBPs具有低分子量(MW)和高氧化態(tài)的化學特征Phungsai等人發(fā)現(xiàn)臭氧化傾向于與不飽和的CHO有機物發(fā)生反應，并在相同的烷基化家族中產生更飽和的obpJennings等人使用在線液相色譜-傅里葉變換離子回旋共振質譜(FT-ICR MS)直接注射出水有機物，在污水處理廠經(jīng)過O3處理后的出水中發(fā)現(xiàn)了1500多種不同類型的高極性含氧obp膜濃縮物DOM的分子組成可能與城市垃圾水DOM和天然DOM存在顯著差異。膜濃縮物DOM含有豐富的難降解有機物，主要由酚類和多環(huán)芳香族化合物等不飽和有機物組成。由于膜濃縮物DOM的獨特組成和復雜性質，膜濃縮物在O3氧化過程中產生OBPs的分子特征和形成機制尚不清楚。
除O3外，羥基自由基(•OH, E0 = 2.8 V)具有較強的氧化能力，可作為高級O3氧化工藝(如UV/O3工藝)的主要活性氧。先前的研究發(fā)現(xiàn)O3和•OH都能與高芳香反應，而•OH與更飽和的有機物的反應速度比O3快得多。
然而，關于O3單氧化或O3高級氧化處理膜濃縮物時obp形成的細節(jié)尚未報道。因此，當存在•OH時，確定•OH是否可以通過在O3反應中進一步加強羧基化、羥基化和去甲基化來影響obp的形成是很重要的。
膜濃縮物中有機物的組成是復雜的，有數(shù)千甚至數(shù)萬種化合物存在。此外，非靶向OBPs具有高極性和低揮發(fā)性的特點，因此不適合氣相色譜法或液相色譜法分析，而傳統(tǒng)技術在OBPs分析中存在更嚴重的局限性。
傅里葉變換離子回旋共振質譜可提供超高分辨率，其質量分辨率在m/z 200.31下可達50萬。相對MW測量精度可精確到小十進制的5位，并可根據(jù)精確的MW確定分子式，使在分子水平上分離和鑒定高極性含氧化合物成為可能。
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